2012年9月，拍摄职场爱情电影《爱神》（又名《爱神来了》），饰演男主角司松，并演唱主题曲《爱神》，该片于2013年3月8日上映。
2012年11月，拍摄由金庸2005年修订版同名小说改编武侠电视剧《天龙八部》，饰演萧峰（乔峰）一角，该剧2013年12月22接档《最美的时光》于湖南卫视730剧场每天一集播出，并于2014年1月17日登陆浙江卫视三集联播，收视破1。钟汉良除在剧中将“乔峰”的豪放不羁、义盖云天全新展示之外，更赋予乔峰睿智的一面。2013年10月代言搜狐畅游同名网游《天龙八部》并演唱主题曲《天下之风》，2014年10月同时代言搜狐畅游同名网游《天龙八部》及首款3D武侠MMORPG手游《天龙八部3D》。2013年3月，拍摄年代传奇大剧《十月围城》，饰演李重光&王阿四，并演唱片尾曲《故乡香》及插曲《中国山》[44] 。该剧于2014年6月27日登陆四大卫视。2013年7月，拍摄反法西斯战争胜利70周年大型抗战剧《勇士之城》，饰演共产党员何平安，该剧于2014年5月31日登陆中国四大卫视。2013年11月，参演“怪物史莱克之父”许诚毅导演3D奇幻电影巨制《捉妖记》，饰演葛千户，并演唱主题曲《奇书》。该电影将于2015年7月16日上映。2013年12月，拍摄由黄真真执导的华语首部姐妹淘爱情喜剧《闺蜜》，饰演林杰一角。该片于2014年7月30日上映，票房破2亿。2014年3月，拍摄由韩寒导演电影《后会无期》，饰演神秘人阿吕。该片于2014年7月24日上映，票房破6亿，该片为博纳影业至今票房第二高的电影。2014年4月，拍摄由韩国导演郭在容执导的爱情喜剧《我的早更女友》，饰演刘翀。该片为郭在容亚洲女友三部曲（其余两部为《我的野蛮女友》，《我的机器人女友》）最后一部，将于2014年12月12日上映[51] 。2014年6月，拍摄由同名小说改编的电视剧《何以笙箫默》，饰演男主角何以琛，并演唱片尾曲《何以爱情》。该电视剧于2015年1月10日登陆江苏卫视，东方卫视联合首播，11日晚22:00登陆安徽卫视跟播，之后将登陆深圳卫视、广西卫视、陕西卫视、厦门卫视进行多轮播放，更登陆韩国三大台之一MBC播出。2014年7月，与妹妹Jackie录制深圳卫视全明星环球竞速真人秀综艺节目《极速前进》，并勇夺冠军。
